近日，庄松林院士和顾敏院士领导的“未来光学”国际实验室下的纳米光子学团队蔡斌教授在非线性光学材料上取得新进展，在知名期刊《ACS Photonics》（SCI一区）上以“DAST Optical Damage Tolerance Enhancement and Robust Lasing via Supramolecular Strategy”（基于超分子结构的DAST光损伤阈值增强和稳定的激光激射）为题发表封面文章。https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsphotonics.0c00602本院博士研究生田甜为该论文第一作者。
有机非线性光学晶体DAST(4-[4-(dimethylamino) styryl]-1- methyl-pyridinium toslate)具有比传统无机非线性晶体如铌酸锂(LiNbO3)等高1-2个数量级的二阶非线性，在太赫兹波激发/探测，通讯领域的超高速电光调制以及激光波长转换等诸多应用领域引起了广泛关注。但长期以来掣肘于DAST晶体光损伤阈值低下，其发展与应用受到了很大的制约。为突破以上瓶颈，研究团队利用具有桶装结构的环糊精(β-CD)分子对条状的DAST分子进行包覆，形成DAST@β-CD超分子体系，利用β-CD分子的位阻效应成功地抑制了DAST分子的光分解。而且，超分子包覆可以有效消除浓度消光效应对DAST光致发光性能的负面影响，荧光量子效率可提高约10倍。在此基础之上，通过二次培养法成功制备出高质量的DAST@β-CD超分子晶体纳米线（NWs）、微晶（MPs）和混晶(CMCs)。研究表明这些DAST@β-CD超分子晶体不仅具备与原DAST晶体相当的二阶非线性，而且兼顾了优良的荧光特性与光稳定性。利用此特点，课题组在DAST@β-CD微晶上实现了低阈值单模激光信号的输出，在混晶上实现了随机激光信号输出。在敞开空气环境下， 532 nm皮秒激光以~17.5 GW / cm2的峰值功率密度（该值比DAST晶体光漂白阈值高8-9个数量级）连续照射晶体4小时，仍然能维持95%的激光信号强度，显示了极高的光稳定性。
本研究制备的DAST@β-CD 超分子晶体，在继承了DAST晶体二阶非线性的同时，兼顾了极高的耐光性和荧光发光特性，这不仅大大拓展了DAST晶体在非线性光学领域的应用范围，而且极大地丰富了晶体自身的物理内涵，为多物理场的相互作用、调制提供了极好的物质基础。本成果特此被《ACS Photonics》遴选为2020年8月7卷8期的封面文章。
课题在研究推进过程中，受到了本学院多位老师的帮助与指导，在此对袁帅老师、李敏老师和游冠军老师表示深深地感谢。
图1 DAST@β-CD晶体的SHG信号（左）与单模激光信号输出（右）
